近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員徐舒濤、研究員魏迎旭、中國(guó)工程院院士劉中民團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中國(guó)石油大學(xué)（華東）教授閻子峰團(tuán)隊(duì)，在分子篩基工業(yè)多組元模型催化劑擴(kuò)散與裂解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)性能的研究中取得新進(jìn)展，揭示了沸石組元和非沸石組元界面間的孔道連通性在提高工業(yè)沸石基催化劑的擴(kuò)散和催化效率中的關(guān)鍵作用。相關(guān)成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上。
沸石分子篩作為重要的工業(yè)催化劑，廣泛應(yīng)用于石油化工、煤化工、環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域。工業(yè)催化劑通常由“沸石組元”和“非沸石組元”共同構(gòu)成，這些組元在大分子裂解反應(yīng)中發(fā)揮著重要的活性作用。然而，目前大多數(shù)研究工作主要集中在單一沸石組元或非沸石組元的擴(kuò)散行為研究上，對(duì)于沸石組元與非沸石組元間的裂解中間產(chǎn)物擴(kuò)散遷移及其與裂解反應(yīng)性能的關(guān)系研究卻鮮有報(bào)道。
本工作中，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了以ZSM-5為沸石組元，以無(wú)定形二氧化硅為非沸石組元，且組元間孔道匹配聯(lián)通性精準(zhǔn)可控的一系列催化裂解模型催化劑，系統(tǒng)地研究了沸石組元和非沸石組元界面間的孔道匹配聯(lián)通性與擴(kuò)散-反應(yīng)動(dòng)力學(xué)之間的構(gòu)效關(guān)系。團(tuán)隊(duì)利用超極化129Xe核磁技術(shù)，結(jié)合智能重量分析和時(shí)間分辨原位傅里葉變換紅外光譜等表征手段，對(duì)三類(lèi)代表性模型催化劑的多尺度擴(kuò)散行為和結(jié)構(gòu)性能關(guān)系進(jìn)行了深入研究。
研究發(fā)現(xiàn)，非沸石組元中的介孔具有顯著的“漏斗效應(yīng)”，能有效富集反應(yīng)物分子。當(dāng)沸石組元和非沸石組元間形成良好的介孔-微孔取向連接時(shí)，可以加速分子在組元間界面的擴(kuò)散，從而提高沸石組分的利用效率，證明了沸石組元與非沸石組元之間孔道的匹配聯(lián)通性在中間產(chǎn)物擴(kuò)散遷移方面的關(guān)鍵作用。
該研究為以催化裂化催化劑為代表的大分子工業(yè)催化劑的理性設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c00214
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