????中國科學院生態環境研究中心賀泓團隊在V2O5-WO3/TiO2催化劑氨選擇性催化還原(NH3-SCR)反應機理研究方面取得進展。
催化劑通常由主催化劑、助催化劑和載體組成,助催化劑本身幾乎沒有活性,但與主催化劑共同作用,可顯著提高催化劑的活性、選擇性和穩定性等性能。V2O5-WO3/TiO2(V-W/TiO2)催化劑是一種典型的三元催化劑,自20世紀70年代以來廣泛應用于NH3-SCR去除氮氧化物(NOx)中。現有研究普遍認為,WO3助劑主要通過增強V基催化劑的表面酸性和調控V2O5結構提高催化劑活性,而NH3-SCR反應的氧化還原循環都發生在V2O5物種上,WO3助劑不直接參與氧化還原過程。
研究團隊通過球差電鏡、原位X射線譜吸收精細結構(XAFS)、原位拉曼(Raman)光譜等實驗,結合第一性原理計算發現,V-W/TiO2催化劑表面原子級分散且與V形成V-W雙核位點的W=O物種表現出很高的氧化還原活性,可直接參與對NH3的摘氫活化過程,在SCR反應中發揮氧化還原作用。具體反應過程為:W位點對吸附態的NH3摘氫活化生成W-OH基團,活化后的NH3(即-NH2)與NO反應生成NH2NO,在此過程中,W=O轉化為W-OH,導致W-O原子間距的增大。生成的相鄰V-OH和W-OH基團之間可通過H轉移反應,復原W=O基團。
相關研究成果以Unexpected redox role of WO3?in V2O5-WO3/TiO2?catalysts for selective reduction of NO by forming V-W dinuclear sites為題,發表在《德國應用化學》上。該研究深化了對助催化劑作用機理的理解,同時為高效釩基催化劑的設計與開發提供了新的理論依據和研究思路。
研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金的支持。
論文鏈接
V-W/TiO2催化劑中WO3助劑在NH3-SCR反應中的氧化還原作用機理
本文鏈接:釩基催化劑氨選擇性催化還原反應機理研究取得新進展http://m.sq15.cn/show-12-1180-0.html
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