析氫反應（HER）是一種利用電力和催化劑，將水轉化為氫氣的技術。在堿性電解水制氫領域，鉬鎳合金催化劑因高活性、穩(wěn)定性好，且成本低于貴金屬，成為貴金屬催化劑的有力替代者。但因其活性位點的不確定性，限制了高效鉬鎳合金堿性析氫催化劑的合理設計與開發(fā)。
中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所團隊制備了典型的MoNi4合金催化劑，并揭示了鉬鎳合金催化堿性HER過程的提升機制。
在催化堿性析氫過程中，制備的MoNi4合金催化劑表面不可避免地發(fā)生電化學重構行為，經歷“溶解-氧化”結構轉變。
重構后的催化劑酸性增強，大幅提升了堿性析氫活性。這種變化得益于原位生成的-Mo-O-Ni異核結構具備強布朗斯特（Br?nsted）酸性，促使在堿性電解液中構建出具有高活性質子的局域微環(huán)境。這樣一來，氫氣生成反應實際上是在一種“類酸性”界面上進行，反應條件更為有利。
針對高pH電解質中低質子濃度和活性的關鍵科學問題，調控局域酸性微環(huán)境被認為是提高堿性析氫反應催化活性的開創(chuàng)性策略之一。
布朗斯特酸性氧化物與傳統(tǒng)酸不同，其表面可直接提供質子，因此可作為調節(jié)局部pH的理想材料。在堿性電解液中，布朗斯特酸性氧化物展現出創(chuàng)造類酸微環(huán)境以促進析氫反應發(fā)生的優(yōu)勢。
以典型的氧化鎢為例，堿性電解質中的水分子在催化劑表面經解離后，氫原子以氫鎢青銅中間體的形式儲存起來，從而形成富含質子的催化劑表層。隨后，中間體作為固體酸位點，在缺質子的電解質中釋放質子，加速生成氫氣。
基于固體酸特性，團隊設計了W/WO2異質結催化劑、單原子Ru SAC@WO2/NF催化劑、Al-MoO2@Mo2C模型/實際催化劑體系，實現了高效的堿水電解制氫。
同時，團隊開發(fā)了由Mo單原子、鋁氧陰離子（AlOx-）和磷酸根（POx3-）配位基團修飾的Mo單原子固體酸復合催化劑，拓展了探索類酸催化劑的設計理念，驗證了該調控策略在非貴金屬單原子催化劑體系上的可行性。
為探究類酸催化劑促進堿水電解析氫這一過程，催化劑表面化學性質的解析與關鍵質子化中間體的鑒定成為重中之重。
團隊利用蘇州納米所納米真空互聯(lián)實驗站（Nano-X）相關譜學技術，發(fā)揮在能源催化方向的表征優(yōu)勢，利用多個互聯(lián)設備，驗證催化劑的解水能力，檢測催化劑表層氫元素的濃度和捕捉酸化中間產物，多維度確認類酸催化界面的構建。
這些圍繞類酸催化劑開展的探索性工作，為堿性析氫反應動力學遲緩難題，提供了針對性的解決方案，有助于推動先進堿性電解水催化劑的后續(xù)研發(fā)。
相關研究成果發(fā)表在《美國化學會-催化》（ACS Catalysis）上。
論文鏈接
MoNi4催化劑表面重構增強酸性
W/WO2催化劑表面富含質子
Nano-X能源催化方向相關互聯(lián)設備
本文鏈接：類酸催化劑助力堿水電解制氫http://m.sq15.cn/show-12-1973-0.html
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