石墨烯納米結(jié)構(gòu)中未配對的p電子產(chǎn)生的π磁性具有弱自旋軌道耦合、長自旋相干時(shí)間和相干長度等特點(diǎn)，在自旋電子學(xué)和量子計(jì)算中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。原子級精準(zhǔn)設(shè)計(jì)調(diào)控納米石墨烯鏈中自旋耦合的強(qiáng)度和方式，能夠?qū)崿F(xiàn)多種磁基態(tài)構(gòu)筑。通常，納米石墨烯的π磁性通過鋸齒型邊界等非凱庫勒結(jié)構(gòu)產(chǎn)生，其反應(yīng)活性高，合成難度大。2021年，基于三角烯的自旋-1反鐵磁鏈通過表面在位化學(xué)反應(yīng)方法合成。但是，由于缺乏合適的構(gòu)筑單元及高效的聚合反應(yīng)策略，其他磁基態(tài)的納米石墨烯鏈的合成仍面臨挑戰(zhàn)。其中，自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈作為最基礎(chǔ)的磁相互作用量子模型，其實(shí)驗(yàn)構(gòu)筑有望為量子模擬與量子計(jì)算等研究提供平臺(tái)。
中國科學(xué)院院士、物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員高鴻鈞帶領(lǐng)的聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)，對自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈構(gòu)筑及其自旋態(tài)調(diào)控開展了研究。該研究發(fā)展了全新的表面合成策略，利用氮雜原子鄰位碳?xì)浠罨磻?yīng)構(gòu)筑出納米石墨烯鏈狀聚合物。研究運(yùn)用化學(xué)鍵分辨的非接觸式原子力顯微鏡，對這一聚合物鏈的化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行成像，并結(jié)合其端基結(jié)構(gòu)闡明了反應(yīng)機(jī)制。該聚合物各單元中心的二氮摻雜與基底間發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移，生成S=1/2凈自旋。這些自旋相互耦合表現(xiàn)出與鏈長奇偶性相關(guān)的磁基態(tài)。研究通過測量非彈性隧穿譜，在具有偶數(shù)個(gè)單元的聚合物鏈上發(fā)現(xiàn)了自旋激發(fā)，而在具有奇數(shù)個(gè)單元的聚合物鏈上發(fā)現(xiàn)了強(qiáng)度調(diào)制的近藤共振。基于自旋-1/2反鐵磁海森堡模型的計(jì)算模擬顯示，偶數(shù)聚合物鏈的磁基態(tài)為自旋單重態(tài)，其費(fèi)米面附近表現(xiàn)為相對于零偏壓對稱的自旋激發(fā)信號，而奇數(shù)聚合物鏈的磁基態(tài)為自旋雙重態(tài)，其凈自旋主要分布在聚合物的奇數(shù)單元上，因此，其奇數(shù)單元上出現(xiàn)近藤共振，而偶數(shù)單元僅表現(xiàn)為自旋激發(fā)。隨著鏈長增加，實(shí)驗(yàn)觀測到的自旋激發(fā)能隙呈指數(shù)級衰減。這一現(xiàn)象與理論模型中無限長鏈上的零能隙自旋激發(fā)相吻合。
上述研究創(chuàng)造性地利用碳?xì)浠罨磻?yīng)構(gòu)筑出納米石墨烯聚合物鏈，通過氮摻雜引入π磁性發(fā)現(xiàn)其自旋量子態(tài)的奇偶效應(yīng)以及可能存在的零能隙自旋激發(fā)。這是在國際上首次構(gòu)筑出基于納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈，為未來有機(jī)納米自旋電子學(xué)的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)，并為量子模擬和量子計(jì)算等研究提供了平臺(tái)。
相關(guān)研究成果以Building spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-nanographenes為題，發(fā)表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目的支持。
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基于氮摻雜納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈的構(gòu)筑及其自旋態(tài)調(diào)控
本文鏈接：科學(xué)家構(gòu)筑出基于納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈http://m.sq15.cn/show-12-824-0.html
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