近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員侯廣進團隊取得新進展，開發出高溫高壓原位二維固體核磁共振（NMR）表征新技術，并聯合南開大學教授戴衛理團隊，在高時空分辨下系統揭示了SAPO-34分子篩的晶化機制，該成果為分子篩合成領域提供了重要理論支撐。相關成果發表在《美國化學會志》上。
二維固體核磁共振新技術示意圖。大連化物所供圖
作為多孔催化材料的核心體系，分子篩憑借其規整的納米孔道結構和卓越的擇形催化性能，在能源化工領域具有不可替代性。其中，SAPO-34分子篩因其在合成氣轉化和甲醇制烯烴等催化反應中的優異表現，已成為學術界和工業界共同關注的“明星”催化材料。然而，其晶化機理研究長期面臨挑戰，尤其是在雙模板劑存在下的相互作用機制、介穩相演變路徑等關鍵科學問題上，尚未建立完整的理論體系，這嚴重制約了高性能分子篩的理性設計與可控合成。
固體核磁共振是研究分子篩的強有力工具，多維多核固體核磁共振技術可以提供分子篩原子級空間分辨的精細結構、相互作用等信息。然而，傳統二維固體核磁共振譜圖采集往往需要數小時乃至數天的累計時間，其時間分辨率與動態過程監測需求存在數量級差距，導致多維固體NMR在化學合成原位監測和反應過程實時追蹤等前沿研究中的應用受到嚴重制約。
本工作中，研究團隊設計提出了微量水輔助的雙模板無溶劑合成方法，依托前期自主開發的高溫高壓原位固體核磁共振技術，實現了在分子篩原位合成過程中分鐘級二維固體NMR相關譜的連續采集。團隊借助于多維核磁共振的原子級空間分辨和動態監測的時間分辨優勢，在高時空分辨尺度下完整捕獲了SAPO-34分子篩晶化過程中精細的結構動態演化過程及機制。研究表明，在分子篩成核誘導期中，還存在著中間體形成的誘導期。
該研究工作不僅加深了對分子篩晶化機制的理解，其建立的NMR表征技術更可拓展至其他功能材料合成和催化反應過程的研究，為精準設計和可控合成提供了新研究手段。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c02853
本文鏈接：研究開發出高分辨原位二維固體核磁共振新技術http://m.sq15.cn/show-11-21608-0.html
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