近日，中國科學(xué)院成都生物研究所研究員李東團(tuán)隊在非酶糖平臺化合物制備方面取得重要進(jìn)展。研究突破了長期以來生物質(zhì)糖化依賴酶制劑的瓶頸，構(gòu)建了綠色、可回收、低成本的磁性固體酸催化體系，為實(shí)現(xiàn)非酶糖平臺化合物規(guī)模化制備提供了新技術(shù)路徑，也為支撐生物制造產(chǎn)業(yè)發(fā)展提供了更加經(jīng)濟(jì)可靠的“糖底物”保障。相關(guān)成果于12月11日發(fā)表于《ACS可持續(xù)化學(xué)工程》。
在從“石油化工”邁向“生物制造”的進(jìn)程中，如何穩(wěn)定、低成本地獲得來源于非糧生物質(zhì)的糖平臺化合物，已成為生物制造產(chǎn)業(yè)鏈中的“卡脖子”難題。然而，傳統(tǒng)的生物質(zhì)糖化過程高度依賴昂貴的酶制劑，存在成本高、反應(yīng)速率慢、對原料組分敏感、酶失活等問題，嚴(yán)重制約了非糧生物質(zhì)的大規(guī)模、高效利用。因此，構(gòu)建綠色可循環(huán)的非酶糖平臺化合物制備體系，具有重要的戰(zhàn)略意義。
針對這一關(guān)鍵瓶頸，中國科學(xué)院成都生物研究所生物質(zhì)廢棄物資源化利用創(chuàng)新團(tuán)隊聯(lián)合合作單位，提出了一種全新的路易斯酸調(diào)控非酶催化策略，開發(fā)了新型磷摻雜磁性核殼固體催化劑，成功實(shí)現(xiàn)了從各類農(nóng)林生物質(zhì)中半纖維素制備高產(chǎn)率的非酶糖平臺化合物。
該研究從催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā)，以四氧化三鐵為核、二氧化硅作為保護(hù)層、磷摻雜碳為外殼，構(gòu)筑了具有核殼型結(jié)構(gòu)的磁性固體酸催化劑。該特殊結(jié)構(gòu)的設(shè)計，一方面可以保護(hù)四氧化三鐵，使催化劑在反應(yīng)后仍保持良好磁性，并可通過磁鐵在固-固和固-液體系中實(shí)現(xiàn)快速高效分離
另一方面，硅層與碳?xì)そ宦?lián)為摻雜的磷提供理想的瞄定支架，使磷物種固定在碳基骨架上，顯著提升催化劑的穩(wěn)定性。該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和底物適應(yīng)性，在溫和水熱條件下，可高效轉(zhuǎn)化玉米芯、玉米秸稈、楊木和竹子等多種農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)，其中從楊木半纖維素中獲得的木糖產(chǎn)率高達(dá)91.0%。催化劑同時展現(xiàn)出良好的可循環(huán)利用性，經(jīng)三次循環(huán)使用后，僅通過簡單的熱炭化再生處理即可恢復(fù)并保持較高活性，顯示出良好的可持續(xù)應(yīng)用潛力。
在機(jī)理層面，該研究系統(tǒng)闡明了磷摻雜碳基催化劑在糖化反應(yīng)中的路易斯酸催化作用機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，磷摻雜形成的PO?物種（C–P–O、C3–P=O、C–O–P）是關(guān)鍵的路易斯酸活性位點(diǎn)，能夠有效活化水分子生成H?，選擇性斷裂半纖維素骨架中的糖苷鍵，同時抑制木糖進(jìn)一步降解，從而顯著提高半纖維素糖化效率。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c11136
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