近日，華東理工大學機械與動力工程學院張博威等提出一種自組裝薄膜精準調控界面電磁場顯著提升原位探測光譜靈敏度和重現(xiàn)性的方法，并探明了CO還原反應中C-C偶聯(lián)中間物種，對化學傳感及單原子催化反應表征等具有重要意義。相關研究發(fā)表于《自然—通訊》。
為精確控制不同基底上金屬薄膜的形貌和圖案，過去幾十年間發(fā)展了多種納米加工技術，但用于制造金屬薄膜的光刻技術通常需要昂貴的設施，且涉及多個復雜步驟。納米晶體自組裝模仿原子生長成晶體的過程，為操縱各種基材上金屬薄膜的圖案和形態(tài)提供了理想方法。然而，相對于器件應用的單個納米晶體尺寸，長距離制造有序超晶格仍然具有挑戰(zhàn)性。
為了解決上述科學問題，團隊利用高度有序的菱形金納米立方體超晶格（GNSs）作為表面增強紅外吸收光譜（SEIRAS）的襯底，其SEIRA效應顯著增強，且可以通過操縱GNSs的隨機性進行控制。利用時域有限差分仿真證實電磁效應是GNSs頻譜振動顯著改善的原因。原位SEIRAS也驗證了，相比于在酸性和中性電解質中化學沉積的傳統(tǒng)金膜，使用GNSs作為襯底的Cu2O表面CO的振動有顯著增強。結合同位素標記實驗，揭示了GNSs底物在Cu基催化劑上CO電還原C-C耦合的反應機理。這項工作為揭示可再生能源應用中表面介導電化學反應的機理提供了一種高靈敏度和可重復性的新方法。
自組裝金超晶格薄膜在Cu基催化劑上CO電還原C-C耦合的反應機理 圖片來源于《自然—通訊》
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-44923-x
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