結晶過程是物理、化學、材料、生物等學科的重要問題，與材料合成、能源轉化和存儲、量子信息和傳感、生命起源和演化等前沿交叉領域相關。然而，微觀過程實驗探測手段的限制，目前對結晶動力學路徑的實時解析較為困難，對其微觀機制的理解不夠深入，因此結晶研究在很大程度上處于“黑箱”狀態。發展具備原子尺度空間分辨和實時成像能力的原位顯微技術，揭示結晶相變的微觀動力學圖像，對于理解晶體結構與形成機理、實現結晶過程的調控具有重要意義。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心白雪冬課題組，在發現立方冰工作的基礎上，在冰異質成核結晶機制研究方面取得進展。該研究利用自主發展的原子分辨原位冷凍電鏡技術，通過實時觀測和統計，揭示了低壓水蒸氣在低溫石墨烯界面的成核結晶動力學路徑。研究發現，在低溫與低壓環境下，亞穩態立方冰與熱力學穩定態六方冰可各自獨立直接成核，進而在表面能主導下經歷晶核聚集、取向一致和熟化，形成以低指數面裸露為特征的多晶型成熟晶粒。
研究證明，在遠離平衡態的極端條件下，冰能夠通過非經典的直接成核路徑實現結晶，其過程主要受長程周期性構型焓變驅動的量子相變動力學主導，而經典粒子動能的作用相對次要。這為冰結晶動力學調控提供了微觀機制，并為凝聚態物質的結晶相變研究提供了新的參考依據。
近日，相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金和中國科學院相關項目的支持。
冰異質成核結晶動力學過程
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