利用可再生電力通過電化學CO2還原反應（CO2RR）生產高附加值化學品，對可再生碳資源增值具有重要意義。多碳醇因具有高能量密度特性以及與現有能源基礎設施的高度適配性，在清潔能源儲存與化工原料領域展現出應用前景。目前，電催化CO2RR生成多碳醇的主要挑戰在于解決C-C偶聯與C-O鍵斷裂的競爭機制導致的產物選擇性失衡。同時，高電流密度下中間體脫附失控和體系穩定性低，制約多碳醇的規模化生產。因此，開發新型高效催化劑以實現多碳醇選擇性突破，成為領域發展的關鍵。
中國科學院化學研究所韓布興/朱慶宮團隊致力于CO2電催化還原體系研究。近期，該團隊基于前期成果，發現稀土元素獨特的4f電子軌道特性可精準調控相鄰銅（Cu）原子的電子密度分布，并在電催化反應過程中構建具有動態自修復特性的催化界面，實現了高電流密度條件下CO2向多碳醇的高選擇性轉化。
該團隊利用鐠（Pr）等稀土元素獨特的4f電子構型和未占據5d軌道特性，通過分步沉淀-煅燒策略構筑具有微觀結構缺陷的復合催化劑，在原子尺度上形成高效的不對稱活性位點。這一催化劑在700 mA cm-2工業級電流密度下，多碳醇選擇性達71.3%，多碳醇/乙烯產物比例提升至12:1，單程碳轉化效率達44.8%。原位表征與理論計算顯示，Pr-O-Cu鍵合作用形成的動態自修復異質界面能夠調控*CO吸附構型，通過誘導不對稱C-C耦合路徑并穩定醇類中間體，以提升多碳醇選擇性。
這一成果為設計高效的CO2RR催化劑提供了新思路，并提升了稀土基催化劑在電催化中的應用潛力。
相關研究成果發表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部、中國科學院和北京分子科學國家研究中心的支持。
論文鏈接
鐠銅氧化物異質界面上電催化CO2加氫制備多碳醇的反應機制
本文鏈接：二氧化碳電催化還原研究取得進展http://m.sq15.cn/show-12-900-0.html
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