近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員劉岳峰等通過解耦催化劑的金屬活性位點和氧化物載體缺陷氧空位的作用,實現(xiàn)了含硫硝基分子的高效加氫轉化,并揭示了硝基基團反應位點與金屬可接近程度的內在關聯(lián)性。相關成果發(fā)表在《自然-通訊》上。
含硫硝基化合物作為一類重要的有機中間體,在藥物合成、橡膠助劑和染料工業(yè)等領域具有廣泛應用。然而,這類化合物中的硫原子易與催化劑中的金屬形成強化學吸附的金屬-硫鍵,導致催化劑活性位點被毒化,顯著降低甚至完全喪失催化活性。但是,這種強吸附作用并不完全抑制小分子氫氣的活化,因此,通過引入第二個活性位點,解耦含硫底物分子活化和氫氣活化的位點,通過氫物種的溢流效應即可實現(xiàn)兩個位點的協(xié)同催化。
本工作中,科研人員基于氧空位可以活化硝基的特性,構筑了高缺陷氧化鈰負載鉑納米簇的雙位點催化材料。該材料在含硫基團分子加氫反應中展現(xiàn)出獨特的活性和功能。研究發(fā)現(xiàn),通過氫溢流效應,活化的氫物種可遷移至被氧空位活化的硝基基團處,實現(xiàn)硝基官能團的高效加氫。科研人員通過系統(tǒng)解析不同尺寸和電子結構的硝基分子的活化能力,并結合不同尺寸含硫分子毒化實驗,進一步揭示了硝基官能團在Pt表面的空間可及性是決定其活化位點選擇性的關鍵因素。
該研究不僅為抗硫高效加氫催化劑的設計提供了新思路,也為硝基基團活化位點的識別提供了重要的理論依據(jù)。
相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-025-59920-x
本文鏈接:研究實現(xiàn)含硫硝基化合物的高效加氫http://m.sq15.cn/show-11-21605-0.html
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