廣東省科學(xué)院生態(tài)環(huán)境與土壤研究所研究員劉同旭團隊在國家自然科學(xué)基金等項目的資助下，研究揭示了亞鐵和水鈉錳礦氧化還原反應(yīng)形成的次生鐵錳復(fù)合礦物對有機質(zhì)的固存。近日，相關(guān)成果發(fā)表于《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》（Environmental Science & Technology）。
鐵錳復(fù)合礦物形成與轉(zhuǎn)化及其對有機碳固存的機制示意圖。研究團隊供圖
土壤和沉積物中鐵（Fe）和錳（Mn）礦物是具有高氧化還原活性的物質(zhì)，可通過共沉淀和吸附等作用與有機質(zhì)（OM）結(jié)合，增強有機碳（OC）的穩(wěn)定性。Fe-Mn復(fù)合礦物固存OM可能是實現(xiàn)自然環(huán)境中OC持久性的有效途徑。然而，先前的研究主要集中于單一鐵或錳礦物與OM的相互作用，關(guān)于Fe(II)和水鈉錳礦氧化還原反應(yīng)形成的Fe-Mn復(fù)合礦物對OC動力學(xué)行為的影響尚不清楚，限制了對OM動態(tài)變化的理解。
針對上述科學(xué)問題，研究團隊結(jié)合光譜、質(zhì)譜和電鏡等手段闡明了不同pH和亞鐵濃度反應(yīng)條件下，F(xiàn)e(II)和水鈉錳礦氧化還原反應(yīng)介導(dǎo)富里酸（FA）固定和分子轉(zhuǎn)化的微觀機制。團隊在進行批量動力學(xué)實驗后發(fā)現(xiàn)，較高pH和Fe(II)添加有助于Fe(II)氧化，并促進了水鈉錳礦的還原轉(zhuǎn)化；FA發(fā)生了吸附-氧化的耦合反應(yīng)，且FA的固存效率隨著pH的降低和Fe(II)濃度的增加而增加。經(jīng)歷氧化還原反應(yīng)后，F(xiàn)e(II)主要氧化成水鐵礦，在較高pH和Fe(II)添加條件下檢測到少量纖鐵礦和六方水鐵礦。同時，形成的鐵錳復(fù)合礦物-有機質(zhì)復(fù)合物的局域配位環(huán)境由Fe/Mn-O鍵、Fe-C鍵、共邊共角的Fe-Fe鍵和Mn-Mn鍵構(gòu)成。
研究團隊進一步利用球差電鏡，在納米尺度上揭示了FA主要與Fe-Mn復(fù)合礦物結(jié)合，且分布在納米孔洞和薄的Fe-Mn復(fù)合礦物中的OC表現(xiàn)出更高的氧化態(tài)。研究人員還利用高分辨質(zhì)譜，在分子尺度上闡明了在較低pH和較高Fe(II)添加條件下，高分子量、O/C鍵、芳香族和不飽和結(jié)構(gòu)的化合物（含木質(zhì)素、單寧和縮合烴）與Fe-Mn復(fù)合礦物表現(xiàn)出了更強的結(jié)合力。
上述發(fā)現(xiàn)為理解Fe-Mn復(fù)合礦物的形成與轉(zhuǎn)化及其對有機質(zhì)的固存提供了科學(xué)依據(jù)和理論基礎(chǔ)，有助于厘清缺氧土壤和沉積物中Fe、Mn和C的長期循環(huán)。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/acs.est.4c12756
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