近日，中國科學院院士、中國科學院大連化學物理研究所研究員包信和、研究員高敦峰團隊與復旦大學教授汪國雄團隊合作，在電化學合成氨研究方面取得新進展，提出了羥基吸附作為銅基催化劑上硝酸鹽電催化還原制氨反應的選擇性描述符，為高效催化劑和電解質的理性設計提供了新思路。相關成果發表在《美國化學會-催化》。
還原反應機理對比。大連化物所供圖
與能源密集型的哈伯-博施合成氨工藝相比，硝酸鹽電催化還原反應（NO3?RR）利用可再生電能，將廢水中的NO3?污染物轉化為氨，是溫和條件下合成氨的重要途徑。然而，銅基催化劑雖然表現出較好的NO3?RR性能，但仍存在反應過電位高、易產生亞硝酸鹽副產物、能量效率較低等瓶頸問題。
本工作中，團隊采用銅納米立方體作為模型催化劑，研究了NO3?RR產物分布對電極電勢和NO3?濃度的關系。研究發現，隨著電極電勢的負移和NO3?濃度的降低，氨的選擇性顯著提升。原位譜學表征和理論計算結果表明，這種依賴性源于催化劑表面羥基物種（*OH）的吸附狀態變化。具體而言，負移電極電勢和降低NO3?濃度均可削弱*OH吸附，進而促進水解離產生吸附氫物種（*H），從而有利于硝酸根及其含氮中間產物的加氫反應。
基于對上述反應機理的認識，團隊提出了羥基吸附可作為銅基催化劑上硝酸鹽電催化還原制氨反應的選擇性描述符，并將其應用于指導催化劑和電解質理性設計中，有效抑制了低過電位下亞硝酸鹽副產物的生成。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c03512
本文鏈接：研究提出硝酸鹽電催化還原制氨反應的選擇性描述符http://m.sq15.cn/show-11-24730-0.html
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