鋰（Li）金屬具有極高的理論比容量和低電化學電位，被廣泛用作高能量密度電池的負極材料。鋰枝晶的不可控生長和循環充放電過程中活性鋰的持續消耗，導致鋰金屬電池庫侖效率低、循環壽命短。在鋰負極上構建人工固態電解質中間相，是抑制鋰枝晶形成并提高循環性能的策略。三維共價有機框架具有沿3D方向延伸的框架，避免了層間π-π堆疊相互作用。而由于親鋰基團的多樣性和密度不足，電池表現出較差的動力學性能。因此，構建具有致密親鋰基團的三維共價有機框架以實現均勻的鋰吸附和沉積仍是挑戰，或為追求高性能鋰金屬電池提供新思路。
中國科學院上海高等研究院研究員曾高峰和副研究員徐慶等，開發了新型三維共價有機框架作為鋰金屬電池的負極保護層。這一框架具有高密度的鋰親和位點，能夠實現均勻的鋰沉積行為調控。相關研究成果以Three‐dimensional Covalent Organic Framework with Dense Lithiophilic Sites as Protective Layer to Enable High‐Performance Lithium Metal Battery為題，發表在《德國應用化學》上。
該研究通過[6+4]合成策略，利用6連接的環三磷腈衍生物醛和4連接的卟啉基四苯基胺合成了新型磷腈三維共價有機框架。結構中的磷腈環和卟啉環作為電子豐富和親鋰位點，提高了三維方向上均勻的Li+通量，實現了高度平滑和致密的Li沉積。該電極涂層提高了Li/Por-PN-COF-Cu電池的庫侖效率，促進了快速的Li+傳輸，使LiFePO4全電池即使在5 C的嚴苛速率下也能夠穩定進行剝離/沉積過程。理論計算揭示了Li+與COF之間的強相互作用，利于Li+脫溶劑化，加快其反應動力學；同時，較低遷移勢能表明Li+離子與π電子系統之間存在有利的相互作用。
研究工作得到國家自然科學基金委員會和中國科學院等的支持。
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科學家發展出新型三維共價有機框架?助力實現高性能鋰金屬電池
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