可再生能源驅(qū)動(dòng)的二氧化碳（CO2）電化學(xué)還原技術(shù)是前景廣闊的可持續(xù)未來(lái)技術(shù)。在安培級(jí)電流密度下，實(shí)現(xiàn)可儲(chǔ)存液體燃料的高效生產(chǎn)是二氧化碳電還原技術(shù)的瓶頸。同時(shí)，在大電流密度下，催化劑表面無(wú)論發(fā)生CO2還原反應(yīng)還是析氫反應(yīng)，H+的快速消耗均使局部處于強(qiáng)堿環(huán)境，輸入的大部分CO2未被還原，而是通過(guò)與OH-反應(yīng)生成碳酸鹽，導(dǎo)致催化劑表面可用的CO2減少，析氫反應(yīng)占主導(dǎo)，CO2單程碳效率較低，阻礙了CO2電還原的實(shí)際應(yīng)用。
中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院魏偉、陳為、宋艷芳團(tuán)隊(duì)，在三維中空鎳?yán)w維表面負(fù)載氯摻雜的二氧化錫納米花，在中性條件下實(shí)現(xiàn)安培級(jí)電流密度高效電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化制甲酸。相關(guān)研究成果以Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities為題，在線發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。
該研究報(bào)道了新型催化電極。這一電極在三維中空鎳?yán)w維表面負(fù)載氯摻雜二氧化錫納米花。該電極在將CO2轉(zhuǎn)化為甲酸方面表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，在電流密度2 A cm-2下實(shí)現(xiàn)了99%的甲酸法拉第效率和93%的CO2單程轉(zhuǎn)化率。同時(shí)，在電流密度3 A cm-2下，甲酸法拉第效率在520 h內(nèi)保持在94%以上。研究通過(guò)電化學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果、原位光譜與理論計(jì)算證實(shí)，中空纖維透散效應(yīng)增強(qiáng)了傳質(zhì)，與穩(wěn)定的Sn4+基團(tuán)和Sn-Cl鍵協(xié)同作用提高了CO2轉(zhuǎn)化活性。氯的摻雜為二氧化錫傳遞了電子，增強(qiáng)了CO2吸附能力，降低了關(guān)鍵中間體*OCHO生成的反應(yīng)能壘，促進(jìn)了甲酸生成。
這一研究為高效CO2電催化轉(zhuǎn)化制甲酸研究提供了新思路。
研究工作得到科學(xué)技術(shù)部“催化科學(xué)”重點(diǎn)專項(xiàng)、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等的支持。
論文鏈接
負(fù)載氯摻雜的二氧化錫的鎳中空纖維氣體透散電極CO2電還原示意圖
本文鏈接：二氧化碳電催化轉(zhuǎn)化制甲酸研究獲進(jìn)展http://m.sq15.cn/show-12-643-0.html
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