近日，華南師范大學化學學院教授蘭亞乾團隊在光催化有機催化反應應用研究獲重要進展，首次報道了一系列含雙光敏劑基團與氧化還原位點的三基元分子結型COFs催化劑用于光催化有機需氧氧化反應。相關成果發表于《美國化學學會雜志》。
如何選擇合適的光催化材料體系將光催化反應所需要的光敏位點和反應位點一體化組裝一直是個迫切需要解決的問題。COFs是一個理想的可設計性光催化模型材料，但是由于大部分COFs存在低光吸收強度、低光電子轉換效率以及缺乏合適的活性位點的問題，將其用于光催化有機需氧氧化反應仍然是一個巨大的挑戰。
基于以上問題，蘭亞乾團隊合理設計了一系列雙光敏劑偶聯氧化還原位點的三基元多功能分子結COFs用于光催化有機需氧氧化反應。該工作選擇芘和三苯胺作為供體基團，同時也是光敏基團，結合在氧化還原中能夠提供還原位點的苯并噻二氮唑基有機構建基元，從而構建了雙光敏劑偶聯氧化還原異質結的三基元COFs。
同時，團隊設計了二基元COFs作為對比樣，研究結果表明此類COFs在用于芐胺光催化氧化反應中，可在2.5小時內完全轉化為偶聯亞胺產物，轉化率為99.9%。最后通過綜合實驗和密度泛函理論計算，研究了選擇性需氧氧化的機理。結果表明，在光催化反應中，首先在PY基團上發生光誘導電子轉移并通過三苯胺到達BT。此外，PY-BT COF上芐胺氧化的熱力學能量遠低于其他材料，這證實了雙光敏劑耦合氧化還原分子結COFs的協同效應。
該項工作為具有三基元分子連接的功能性COFs的設計提供了新的策略以及對于COFs材料在光催化有機催化反應應用提供了新的設計方案。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c12724
本文鏈接：光催化有機催化反應應用研究獲重要進展http://m.sq15.cn/show-11-3180-0.html
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