近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員郭鵬，中國工程院院士、大連化物所研究員劉中民團隊，通過精確調控有機結構導向劑，合成了全新的小孔磷鋁分子篩DNL-17，并采用三維電子衍射技術，解析了該分子篩復雜的晶體結構。
磷鋁分子篩由磷氧四面體和鋁氧四面體通過共氧頂點相互連接而成，具有規則孔道或籠狀結構的晶態磷鋁酸鹽材料。其中，具有三維貫穿孔道的小孔磷鋁分子篩在氣體選擇性吸附和能量儲存方面具有獨特能力而備受關注。目前，合成此類全新三維小孔磷鋁分子篩面臨挑戰。一是有機結構導向劑的導向機制研究缺失；二是磷鋁分子篩的晶體尺寸通常在微納米甚至納米級別，但傳統的單晶X射線衍射方法難以解析分子篩骨架結構和主客體相互作用，在一定程度上阻礙了全新分子篩的探索合成。
該研究選用雙頭季銨鹽作為有機結構導向劑，調控其碳鏈長度和端基尺寸，合成全新的納米級小孔磷鋁分子篩，并命名為DNL-17。進一步，研究利用三維電子衍射技術確定了DNL-17的復雜晶體結構。研究發現，DNL-17屬于ABC-6家族，具有小孔8×8×8元環三維貫穿孔道，其骨架結構包含四種類型的分子篩籠即d6r、can、eri和cha，且沿c軸方向形成多達24層的復雜堆垛序列。研究結合理論計算和固體核磁碳譜表征結果發現，在DNL-17合成過程中，有機結構導向劑通過不同構象來穩定不同分子篩籠。
上述研究證實了有機結構導向劑可以通過不同構象來構建全新磷鋁分子篩結構，為新型分子篩設計合成提供了新思路。同時，研究發現，DNL-17在正丁烷和異丁烷分離過程中表現出良好的選擇吸附性能。
相關研究成果以DNL-17: A Small-Pore Aluminophosphate in ABC?6 Family with 24 Stacking Layers Unraveled by Three-Dimensional Electron Diffraction為題，發表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。
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研究利用三維電子衍射技術解析全新三維小孔磷鋁分子篩
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